Né en Colombie en 1932, il fera ses études à la faculté de médecine de Madrid (Espagne). Interne psychiatre, il est chargé de provoquer des comas insuliniques et d’installer les électrochocs afin de traiter des patients psychotiques. Ces techniques brutales le poussent à s’intéresser à l’utilisation potentiel de l’hypnose. Souhaitant marquer sa différence avec l’hypnose trop associée selon lui avec quelques choses de magique ou de mystérieux, il fait une synthèse des différentes pratiques susceptibles d’avoir un impact au niveau de la conscience, et lui donne le nom de « sophrologie ».
En 1960, il initie alors un département de sophrologie clinique dans son service de neuropsychiatrie de l’Hôpital Santa Isabelle et intensifie ses propres recherches. Deux ans plus tard, il part en Suisse devenir l'élève du célèbre psychiatre et phénoménologue, le professeur Ludwig Binswanger.
Caycedo développe alors ce qu’il appellera la « relaxation statique », des exercices de visualisation réalisés en état de relaxation. Il s’est en effet aperçu qu’il existait un niveau particulier de conscience «Au bord du sommeil», qu'il a appelé le «niveau sophroliminal », qui permettaient de renforcer l'efficacité de ses techniques.
Il s'intéresse ensuite à diverses pratiques orientales comme le yoga, le bouddhisme ou le zazen : Lors d'un voyage en Asie, il s’initie au yoga, rencontre l’un des médecins du 14ème Dalaï-Lama et se passionne pour des méthodes permettant d’accéder à des états de conscience élargie, il publie à son retour deux livres « India of Yogis » et « Letters of Silence ».
De nouveau en Europe, Caycedo s'installe à Barcelone, et met au point une nouvelle méthode qu'il intitula la « relaxation dynamique ». Ces exercices qui s'échelonnaient au début sur trois degrés (12 aujourd'hui) sont censés développer la conscience en lien avec le corps grâce à l’intégration de l’expérience (la vivance).
La sophrologie finit par se répandre dans toute l'Europe : En 1970, se déroule à Barcelone le premier congrès mondial de sophrologie, regroupant 1400 spécialistes venant de 42 pays différents.